Hijo de Pompeo Azzolino y de Giulia Ruffo. Sobrino nieto del cardenal Decio Azzolino el mayor, y por eso a menudo se lo conoce como el cardenal Decio Azzolino, el más joven. Miembro de la familia de Fermo de los Azzolino.
Recibió los doctorados en filosofía, derecho y teología de la Universidad de Fermo.
El 18 de enero de 1642 el Papa Urbano VIII nombró al obispo Giovanni Giacomo Panciroli nuncio extraordinario en España.
En 1642 acompañó a España al nuncio Giovanni Giacomo Panciroli.
En 1644 cuando el Papa Inocencio X nombró a Giovanni Giacomo Panciroli como secretario de Estado, y Decio Azzolino comenzó a ayudarlo en la secretaría.
En septiembre de 1651 falleció Giovanni Giacomo Panciroli. Después de la muerte de Giovanni Giacomo Panciroli, Decio Azzolino dirigió la secretaría hasta el regreso del obispo Fabio Chigi de Alemania.
En diciembre de 1651 Fabio Chigi fue nombrado secretario de estado.
En 1654 fue elevado a cardenal con sede en Sant'Adriano al Foro por el Papa Inocencio X.
Participó en los cónclaves de 1655, 1667, 1669 y 1676. En 1655 participó en el cónclave que eligió al Papa Alejandro VII.
Fue líder del movimiento liberal independiente Squadrone Volante, que jugó un papel en la ingeniería del resultado del cónclave a favor de un candidato antinepotista.
Se cree que el escuadrón de Decio Azzolino diseñó la elección de Giulio Rospigliosi como Papa Clemente IX en el cónclave de 1667. Giulio Rospigliosi, que había sido cardenal secretario de estado, recompensó a Decio Azzolino inmediatamente (en la noche de su elección, de hecho) nombrándolo para el cargo, dando más credibilidad al rumor.
Fue nombrado representante de la reina Cristina de Suecia dentro de la Iglesia Católica. Es seguro que él se ocupó de sus negocios financieros.
Se dice que Cristina de Suecia tuvo una relación sentimental con el cardenal Decio Azzolino, que duro hasta su muerte.
Algunos han especulado que Decio Azzolino y Cristina estaban enamorados el uno del otro.
Robert Bargrave, nuevamente, sugirió que Decio Azzolino fue enviado a Rumania por el Papa Alejandro VII para evitar la percepción pública de que su relación.
En julio de 1659 se trasladó a Trastevere para vivir en el Palazzo Riario, en la cima del Janículo , diseñado por Bramante.
El 10 de noviembre de 1657 en Fontainebleau, Francia, muere asesinado el marqués Gian Rinaldo Monaldeschi, quien tenía fama de ser el amante de Cristina de Suecia.
Fue el cardenal Decio Azzolino quien firmó el contrato y le proporcionó nuevos sirvientes para reemplazar a Francesco Maria Santinelli, que había sido el verdugo de Gian Rinaldo Monaldeschi.
Se aseguró de que se reconciliara con el Papa Alejandro VII y de que éste le concediera una pensión.
El 19 de abril de 1689 y con 62 años, en el Palazzo Riario en el Trastevere en Roma, falleció Cristina de Suecia, dejando todas sus pertenencias a Decio Azzolino, quien fallecía poco después y quien dejó su herencia a su sobrino Pompeyo Azzolino, un noble arruinado que pronto ofreció la colección a la venta.
La mayor parte será adquirida por el duque de Bracciano, Livio Odescalchi (sobrino del Papa Inocencio IX), a cuya muerte en 1713 se dispersará definitivamente.
Su heredero Baltasare Odescalchi, dividirá la colección en diversos lotes para su mejor venta: pinturas, libros, esculturas, etc., siendo la parte correspondiente a "esculturas, urnas, relieves y otras piezas de arqueología en piedra", adquirida por el rey Felipe V de España en 1724, por 50,000 escudos, para decorar el Palacio de la Granja de San Ildefonso.
Sabemos por un inventario del Archivo Nacional de París que a su muerte poseía unas 120 esculturas de mármol, expuestas en su Palacio Riario de forma temática en las diez salas del parterre. Éstas se disponían entre columnas de mármoles de colores y sobre pedestales con decoraciones de alabastro y de relieves antiguos. Casi 70 eran de época romana, algunas pertenecientes a la desmembrada colección de escultura clásica del emperador Rodolfo II y otras adquiridas en Roma, como la serie de 8 Musas que se conservan en el Museo del Prado, y el resto eran bustos contemporáneos.
En 2014 en una subasta, se vendió la copia de un retrato del cardenal Decio Azzolino de Jacob. Es una copia posterior de un retrato de Jacob Ferdinand Voet Voet de alrededor de 1670.
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